Im Gründungsjahr der Theatersammlung der Österreichischen Nationalbibliothek, 1922, bildete die aus dem Besitz des Burgschauspielers Hugo Thimig erworbene umfangreiche Büchersammlung jenen zentralen Bibliotheksbestand, um den sich die anderen Theatralia als non-book-materials gruppierten. Die aus diesen Anfängen hervorgegangene fachwissenschaftliche Studienbibliothek des Österreichischen Theatermuseums umfasst heute etwa 90.000 Bücher, Zeitschriftenbände, Bühnenmanuskripte und Theaterzettel mit den Sammlungsschwerpunkten Sprechtheater, Musiktheater, Tanz und Ballett, Figurentheater, Film, Fernsehen, Hörspiel. Heute ist die im ersten Stock des Palais Lobkowitz untergebrachte Bibliothek des Österreichischen Theatermuseums zwar keine Abteilung der Nationalbibliothek mehr, der Grossteil der Bibliotheksbestände verbleibt jedoch als Dauerleihgabe der Nationalbibliothek an das Theatermuseum weiterhin in deren Eigentum. Diese Bestände sind in den Katalogen der Nationalbibliothek verzeichnet und können über deren website online bestellt werden. Auch der regionale und internationale Leihverkehr wird über die Orts- und Fernleiheabteilungen der Nationalbibliothek abgewickelt.

Die Bibliothek des Theatermuseums ist eine Präsenzbibliothek und öffentlich zugänglich. Als Publikumsräume stehen der Lesesaal und der kombinierte Katalog- und Buchausgabesaal zur Verfügung. Der Lesesaal ist ein hoher Barockraum, der von einem Rokokokachelofen und einer Wendeltreppe aus dem 19. Jahrhundert dominiert wird. Der Saal ist 100 m² groß und verfügt über 20 Leseplätze und eine Freihandbibliothek mit wichtigen Nachschlagewerken. Im Katalogsaal befinden sich Zettelkataloge (Nominal-, Schlagwort- und Stückekatalog), ein Zugang zum Online-Katalog der Österreichischen Nationalbibliothek und des Österreichischen Bibliothekenverbundes, die Bücherausgabe und ein Kopiergerät. Im Katalogsaal bestellte Bücher werden sofort ausgehoben und stehen dem Benützer innerhalb einer Viertelstunde zur Verfügung.