Die Sammlung der Theaterkostüme, Requisiten und des Theaterschmucks enthält Objekte von einzigartiger Qualität. Der Bestand umfasst etwa 600 originale Kostüme mit Accessoires, Bühnenschmuck und Kostümrequisiten von der Mitte des 19. Jahrhunderts bis in die neunziger Jahre des 20. Jahrhunderts.

In erster Linie orientiert sich die Sammlung an den Theaterinszenierungen der „großen“ Wiener Bühnen, den bekannten österreichischen Festspielproduktionen und den „Stars“ des Sprech- und Musiktheaters. Die Palette reicht von Kostümen berühmter Darsteller wie Leo Slezak oder Klaus Maria Brandauer bis zur Bühnenkleidung nach Entwürfen von bildenden Künstlern wie Pablo Picasso oder Caspar Neher.

Die Sammlung gibt nicht nur einen beeindruckenden Überblick über nahezu zweihundert Jahre österreichische Theatergeschichte, sondern auch über den Stellenwert und die Funktion des Kostüms im Wandel der Theaterästhetik.

Die Sammlung der Theaterkostüme, Requisiten und des Theaterschmucks zählt zu den „jüngsten“ Sammlungen im Österreichischen Theatermuseum. Das älteste Stück stammt aus dem 18. Jahrhundert: ein Festtagskleid von Katharina Elisabeth Textor, der Mutter Goethes, das durch eine Schenkung in den Besitz des Museums gelangte.

Die Kostbarkeiten des 19. Jahrhunderts beinhalten nicht nur Bühnenkostüme berühmter Künstlerpersönlichkeiten wie z.B. das Cachuchakostüm der weltberühmten österreichischen Tänzerin Fanny Elßler (1810–1884) oder ein Kostüm, das Johann Nestroy (1801–1862) in der Rolle des „Sansquartier“ in dem Stück Zwölf Mädchen in Uniform getragen hat. Auch private Kleidungsstücke hochgestellter Persönlichkeiten fanden den Weg ans Theater. Ein Kleid, das ursprünglich Kaiserin Elisabeth – „Sisi“ – gehört haben soll, wurde von Hedwig Bleibtreu (1868–1958) als „Elisabeth“ in Schillers Maria Stuart 1895 auf der Bühne des Burgtheaters getragen.

Manch kostbares Stück kam ohne Umweg über die Bühne in die Kostümsammlung. So z.B. ein schwarzes Abendcape von Raoul Aslan (1890–1958), das der revolutionären Tänzerin Isadora Duncan (1878–1927) gehört hatte und das sie Aslan als Erinnerung an seine Pariser Zeit schenkte. Der Schauspieler ließ das elegante, ursprünglich weiße Mantelcape schwarz einfärben und für sich umarbeiten.

Einen wichtigen Bestandteil der Sammlung bilden Stücke aus den um die Jahrhundertwende noch durchaus üblichen privaten Bühnengarderoben so mancher Stars des Theaters, der Oper und der Operette, die mit den Nachlässen der Künstler ins Museum gelangten. Als Beispiele seien hier die Kostüme von Adele Sandrock (1863–1937), Jarmila Novotná (1907–1994), Rosette Anday (1903–1977), Hubert Marischka (1882–1959), die beinahe komplette Bühnengarderobe von Leo Slezak (1873–1946) und einige der bedeutenden, von Alfred Roller für Anna Bahr-Mildenburg (1872–1947) entworfenen Kostüme genannt. Viele dieser Kleidungsstücke aus der Zeit der Jahrhundertwende wurden in den „Wiener Kostüm- und Dekorationswerkstätten“ – die sogar Aufträge für Übersee hatten – gefertigt und sind handwerklich besonders schön und qualitätvoll. Auch der fast vollständige private Kostümfundus der großen alten Dame des österreichischen Ausdruckstanzes, Rosalia Chladek (1905–1995), kam mit ihrem Nachlass in den Besitz des Österreichischen Theatermuseums.

Von großer Bedeutung sind auch die Kostüme nach Entwürfen prominenter Künstler wie Alfred Roller (1864–1935), Oskar Kokoschka (1886–1980) oder Fritz Wotruba (1907–1975) sowie Enrico Prampolinis (1894–1956) futuristisches Kostüm für die Tänzerin Zdenka Podhajska (1901–1991).

Laufende Zugänge aktualisieren die Sammlung, wie z.B. einige Kostüme, die Rudolf Nurejew in seinen Wiener Produktionen von Schwanensee oder Don Quixote getragen hat.