In der Autographen-Sammlung befinden sich Originale von Ludwig van Beethoven, Johann Wolfgang von Goethe, Fanny Elßler, Richard Wagner, Richard Strauss, Gustav Mahler usw. Das einzige Werkautograph Franz Kafkas in Österreich – eine Seite aus seinem Roman Amerika – ist ein Teil der Handschriften-Sammlung, die Stefan Zweig der damaligen Theatersammlung vor seiner Flucht 1938 vermachte.

Die große Sammlung der Nachlässe im Österreichischen Theatermuseum enthält Materialien verschiedenster Art: nicht nur Autographen, Manuskripte, Zeitungsausschnitte, Fotos, Zeichnungen, Bühnenbild- und Kostümentwürfe, sondern auch Theaterkostüme und Privatkleidung, Bilder, Möbel, Münzen und verschiedene Erinnerungsgegenstände, die aber nach museologischen Gesichtspunkten den Spezialsammlungen des Hauses zugeordnet sind.

Die Sammlung der Autographen und Nachlässe basiert auf den Beständen der ehemaligen Theatersammlung der Österreichischen Nationalbibliothek. Den Grundstein bildete die größte damals existierende private Theatraliensammlung, die Sammlung Hugo Thimig, die 1922 erworben werden konnte. Hugo Thimig (1854–1944), Hofschauspieler, Regisseur und Burgtheaterdirektor, war ein leidenschaftlicher Theatraliensammler, der in vierzig Jahren an die 120.000 Objekte zusammengetragen hatte, darunter 20.000 Druckschriften, 40.000 Autographen und 60.000 bildliche Darstellungen.

Nach und nach wurden die Bestände durch bedeutende Nachlässe hervorragender Künstler-Persönlichkeiten des Sprech-, Musik- und Puppentheaters erweitert. Vertreten sind unter anderen der Dichter und Publizist Hermann Bahr (1863–1934) und seine Frau, die gefeierte Opernsängerin Anna Bahr-Mildenburg (1872–1947), der Komponist, Militärkapellmeister und Hofballmusikdirektor Carl Michael Ziehrer (1843–1922), der Hofschauspieler Josef Kainz (1858–1910), der Schauspieler und Theaterdirektor Hubert Marischka (1882–1959), der Bühnen- und Kostümbildner Caspar Neher (1897–1962), der Schauspieler, Regisseur und Theaterleiter Max Reinhardt (1873–1943), der bildender Künstler und Puppenspieler Richard Teschner (1879–1948) und der Burgschauspieler Albin Skoda (1909-1961). Einem der wichtigsten Sammlungsteile, dem Nachlass des Bühnen- und Kostümbildners Alfred Roller (1864–1935), war 1991 die Eröffnungsausstellung des Österreichischen Theatermuseums im neu renovierten Palais Lobkowitz gewidmet.

Unter den Autographen, die einerseits Bestandteile der Nachlässe sind, andererseits aber auch einzeln erworben werden, befinden sich Originale von Ludwig van Beethoven, Johann Wolfgang von Goethe, Fanny Elßler, Richard Wagner, Richard Strauss, Gustav Mahler usw. Das einzige Werkautograph Franz Kafkas (1883–1924) in Österreich – eine Seite aus seinem Roman Amerika – ist ein Teil der Handschriften-Sammlung, die Stefan Zweig (1881–1941) vor seiner Flucht im Jahr 1938 dem damaligen Direktor der Theatersammlung, Joseph Gregor (1888–1960), vermachte.